Soutenance de thèse de Adrien MICHEL
Ecole Doctorale
Physique et Sciences de la Matière
Spécialité
PHYSIQUE & SCIENCES DE LA MATIERE - Spécialité : MATIERE CONDENSEE et NANOSCIENCES
établissement
Aix-Marseille Université
Mots Clés
Stockage,Combustible Nucléaire Usé,Microstructure,MET,Hélium,Bulles et plaquettes
Keywords
Disposal,Spent Nuclear Fuel,Microstructure,TEM,Helium,Bubbles and platelets
Titre de thèse
Etude de la précipitation de l'hélium dans les combustibles nucléaires UO2 et (U,Pu)O2 en conditions de stockage
Helium precipitation study in UO2 and (U,Pu)O2 nuclear fuel in disposal conditions
Date
Jeudi 19 Décembre 2019
à 10:30
Adresse
Château de Cadarache
Route de Vinon-sur-Verdon
13115 Saint Paul lez Durance
Amphithéâtre
Jury
Directeur de these | Mme Myriam DUMONT-NICOLAS | IM2NP - Aix Marseille Université |
Rapporteur | Mme Marie-France BEAUFORT | Institut P' - UPR 3346 |
Rapporteur | Mme Marie-Hélène MATHON | CEA Saclay |
Examinateur | M. Guy TREGLIA | CINam - UMR 7325 (Aix-Marseille Université) |
Examinateur | M. Thierry WISS | European Commission - DG Joint Research Centre - JRC |
Examinateur | M. Antoine AMBARD | EDF R&D |
Résumé de la thèse
Le stockage à long terme du Combustible Nucléaire Usé (C.N.U.) en couches géologiques profondes est actuellement à létude en France en tant que scénario alternatif à celui de référence basé sur le retraitement. Dans ce contexte, la principale préoccupation est de prédire le relâchement des radionucléides, présents dans le combustible usé, lorsque leau arrivera au contact de celui-ci après plusieurs dizaines de milliers dannées. Ce relâchement dépendra fortement de lévolution microstructurale du matériau au cours du stockage. La création dune quantité significative dhélium engendrée par la décroissance α des radionucléides pourrait avoir un impact sur cette évolution. Il est donc indispensable détudier le phénomène de précipitation de lhélium, au sein des matrices combustibles UO2 et (U,Pu)O2, afin dalimenter en données expérimentales, les modèles dévolution à long terme du C.N.U. développés par le CEA. Une démarche détudes à effets séparés couplant limplantation aux ions à des techniques de caractérisation fine (Microscopie Electronique en Transmission : MET, Diffusion des rayons X aux petits angles : SAXS) est mise en uvre sur lUO2. Concernant la matrice (U,Pu)O2, des échantillons de différentes teneurs en plutonium (20, 50 et 95 %) sont caractérisés par MET ainsi que par Diffusion de Neutrons aux Petits Angles (DNPA) afin de se prononcer sur la précipitation de lhélium radiogénique. Ce travail a permis de mettre en évidence la formation de plaquettes dhélium dans certains plans dhabitat de type {1 1 1} de la structure fluorine et pour des conditions dimplantation précises. Une méthodologie, dédiée à lobservation de cavités sub-nanométriques, a été développée sur les deux matrices étudiées. Son application permet daffirmer que lhélium ne précipite pas sous forme de nano-bulles, dans un domaine défini en taille et en densité de cavités, pour des conditions de température et de concentration en hélium représentatives de celles prévues en stockage.
Thesis resume
The direct disposal of Spent Nuclear Fuel (S.N.F) in deep geological layer is currently under study in France as an optional scenario to the reference one based on fuel reprocessing. In this context, the main concern is to predict radionuclides release from the spent fuel when water will enter in contact with it after several tens of thousands of year. This release will highly depend on its microstructural evolution during disposal. The production of non-negligible amount of helium from radionuclide alpha decay could affect this evolution. It is then essential to study helium precipitation phenomenon in UO2 and (U,Pu)O2 matrices in order to supply, with experimental data, theoretical models of long-time behavior for spent fuel developed by CEA. Separated effects study coupling ion implantation and fine characterizations (such as Transmission Electron Microscopy: TEM and Small Angle X-Ray Scattering: SAXS) has been performed to study uranium dioxide. As regards to (U,Pu)O2, samples containing different plutonium contents (20, 50 and 95 %) are characterized by TEM and Small Angle Neutron Scattering (SANS). This work allowed to evidence helium platelet formation in some {1 1 1}-type habit planes of the fluorite structure and for precise implantation conditions. A methodology, dedicated to sub-nanometric cavity observation, has been developed for the two studied matrices. Its application permits to affirm helium does not precipitate as nano-bubbles, in a size and density domain, for helium concentration and temperature conditions that are representative to disposal ones.