Soutenance de thèse de Adrien MICHEL

Le stockage à long terme du Combustible Nucléaire Usé (C.N.U.) en couches géologiques profondes est actuellement à l’étude en France en tant que scénario alternatif à celui de référence basé sur le retraitement. Dans ce contexte, la principale préoccupation est de prédire le relâchement des radionucléides, présents dans le combustible usé, lorsque l’eau arrivera au contact de celui-ci après plusieurs dizaines de milliers d’années. Ce relâchement dépendra fortement de l’évolution microstructurale du matériau au cours du stockage. La création d’une quantité significative d’hélium engendrée par la décroissance α des radionucléides pourrait avoir un impact sur cette évolution. Il est donc indispensable d’étudier le phénomène de précipitation de l’hélium, au sein des matrices combustibles UO2 et (U,Pu)O2, afin d’alimenter en données expérimentales, les modèles d’évolution à long terme du C.N.U. développés par le CEA. Une démarche d’études à effets séparés couplant l’implantation aux ions à des techniques de caractérisation fine (Microscopie Electronique en Transmission : MET, Diffusion des rayons X aux petits angles : SAXS) est mise en œuvre sur l’UO2. Concernant la matrice (U,Pu)O2, des échantillons de différentes teneurs en plutonium (20, 50 et 95 %) sont caractérisés par MET ainsi que par Diffusion de Neutrons aux Petits Angles (DNPA) afin de se prononcer sur la précipitation de l’hélium radiogénique. Ce travail a permis de mettre en évidence la formation de plaquettes d’hélium dans certains plans d’habitat de type {1 1 1} de la structure fluorine et pour des conditions d’implantation précises. Une méthodologie, dédiée à l’observation de cavités sub-nanométriques, a été développée sur les deux matrices étudiées. Son application permet d’affirmer que l’hélium ne précipite pas sous forme de nano-bulles, dans un domaine défini en taille et en densité de cavités, pour des conditions de température et de concentration en hélium représentatives de celles prévues en stockage.

The direct disposal of Spent Nuclear Fuel (S.N.F) in deep geological layer is currently under study in France as an optional scenario to the reference one based on fuel reprocessing. In this context, the main concern is to predict radionuclides release from the spent fuel when water will enter in contact with it after several tens of thousands of year. This release will highly depend on its microstructural evolution during disposal. The production of non-negligible amount of helium from radionuclide alpha decay could affect this evolution. It is then essential to study helium precipitation phenomenon in UO2 and (U,Pu)O2 matrices in order to supply, with experimental data, theoretical models of long-time behavior for spent fuel developed by CEA. Separated effects study coupling ion implantation and fine characterizations (such as Transmission Electron Microscopy: TEM and Small Angle X-Ray Scattering: SAXS) has been performed to study uranium dioxide. As regards to (U,Pu)O2, samples containing different plutonium contents (20, 50 and 95 %) are characterized by TEM and Small Angle Neutron Scattering (SANS). This work allowed to evidence helium platelet formation in some {1 1 1}-type habit planes of the fluorite structure and for precise implantation conditions. A methodology, dedicated to sub-nanometric cavity observation, has been developed for the two studied matrices. Its application permits to affirm helium does not precipitate as nano-bubbles, in a size and density domain, for helium concentration and temperature conditions that are representative to disposal ones.