Soutenance de thèse de CYRILLE TAKOUKAM TAKOUNDJOU

Ecole Doctorale
Physique et Sciences de la Matière
Spécialité
PHYSIQUE & SCIENCES DE LA MATIERE - Spécialité : PHYSIQUE THEORIQUE ET MATHEMATIQUE
établissement
Aix-Marseille Université
Mots Clés
MOX,MONTE CARLO,DIGRAMME DE PHASE,Potentiel interatomique,Oxyde mixte,
Keywords
MOX,MONTE CARLO,PHASE DIAGRAM,interatomic potential,mixed oxyde,
Titre de thèse
ETUDE DU DIAGRAMME DE PHASES DES OXYDES MIXTES D'URANIUM-PLUTONIUM PAR LA MÉTHODE MONTE CARLO CLASSIQUE
Study of the phase diagram of MOX fuels using classical Monte Carlo molecular simulations
Date
Jeudi 8 Octobre 2020 à 14:00
Adresse
CEA Cadarache DES, IRESNE, DEC, Cadarache F-13108 Saint-Paul-Lez-Durance, France
salle polyvalente
Jury
Directeur de these M. Emeric BOURASSEAU CEA Cadarache
Rapporteur M. François-Xavier COUDERT Institut de Recherche de Chimie Paris
Rapporteur Mme Charlotte BECQUART l’Université de Lille
CoDirecteur de these Mme Véronique LACHET IFP-EN
Examinateur Mme Fabienne RIBEIRO IRSN-Cadarache
Examinateur Mme Carine CLAVAGUERA CNRS
Examinateur Mme Caroline MELLOT-DRAZNIEKS CNRS

Résumé de la thèse

L’oxyde mixte d’uranium et de plutonium, communément appelé MOX (pour Mixed Oxide), est utilisé actuellement dans certains réacteurs à eau pressurisée (REP) et est considéré comme le combustible de référence pour les futurs réacteurs français à neutrons rapides et à caloporteur sodium (RNR-Na) de IVème génération. Lors de la fabrication de ce combustible, la sous-stœchiométrie en oxygène (rapport O/M < 2 avec M=U+Pu) y est imposée pour diverses raisons . L’introduction de cette sous-stœchiométrie dans le MOX conduit dans certains cas à une séparation de phase. L’une des conséquences directes de cette séparation de phase est la présence d’une lacune de miscibilité dans le diagramme de phases ternaire U‒Pu‒O du MO X. La connaissance des caractéristiques du MOX nécessite alors la maitrise du diagramme de phases ternaire U‒Pu‒O et notamment la caractérisation de cette lacune de miscibilité mise en évidence exclusivement dans le domaine sous-stœchiométrique et plus précisément dans la zone d’intérêt du combustible RNR (dite UO2‒PuO2‒Pu2O3). Notre étude consiste à utiliser la méthode Monte Carlo (MC) moléculaire ainsi que son algorithme d’échange de cations. L’objectif principal est d’améliorer la connaissance du diagramme de phases ternaire du MOX. Pour ce faire, il est judicieux de calculer au préalable les propriétés thermodynamiques de ce combustible. Ces grandeurs serviront à enrichir les bases de données utilisées pour la modélisation thermodynamique du diagramme de phases, mais aussi à l’alimentation des codes de performance. Pour cela, nous avons travaillé selon deux axes principaux. La première partie de ce travail a consisté à mettre en œuvre la méthode MC pour la simulation du MOX et à déterminer ensuite les propriétés structurales, thermodynamiques et mécaniques du MOX stœchiométrique U1-yPuyO2 ainsi que celles des oxydes purs UO2 et PuO2 parfois manquantes ou mal connues. La seconde partie a consisté à étudier le MOX sous-stœchiométrique U1-yPuyO2–x. Nous avons tout d’abord optimisé notre propre potentiel qui s’est avéré plus performant que l’unique potentiel disponible dans la littérature. Ensuite, nous avons calculé plusieurs propriétés d’intérêt du MOX sous-stœchiométrique U1-yPuyO2-x aussi bien à l’extérieur qu’à l’intérieur de la lacune de miscibilité. Les marques d’une éventuelle séparation de phases dans le MOX sous-stœchiométrique U1-yPuyO2-x ainsi que la température limite de demixtion ont été mises en évidence. Afin de couvir la zone d’intérêt du combustible RNR, le sesquioxyde Pu2O3 et l’oxyde de plutonium sous-stœchiométrique PuO2 –x ont également été étudiés.

Thesis resume

Uranium plutonium mixed oxide, commonly called MOX (for Mixed Oxide), is currently used in the Light Water Reactors (LWR) and is envisaged as the reference fuel for the future 4th generation french Fast Breeder Reactors (FBR). During the manufacturing of this fuel, the oxygen hypo-stoichiometry (O/M ratio < 2 with M = U+Pu) is imposed for many reasons. This hypo-stoichiometry leads in some cases to phase separation in the MOX fuel. One of the consequences of this phase separation is the miscibility gap in the U‒Pu‒O MOX ternary phase diagram. Knowledge of the characteristics of MOX requires the strong understanding of the U‒Pu‒O ternary phase diagram. Particularly the characterisation of the miscibility gap highlighted exclusively in the hypo-stoichiometric region and more precisely within the region interest of the FBR fuel (called UO2‒PuO2‒Pu2O3 phase diagram). Our study consists in using the molecular Monte Carlo (MC) method with its cation exchange algorithm. The main objective is to improve the knowledge about the MOX ternary phase diagram. To do this, it is appropriate to calculate first the thermodynamic properties of this fuel. These data will be added to the thermodynamic databases used to model the phase diagram, and used for the parameterisation of the fuel performance codes. Thus, we worked along two main axes. The first part of this work consisted in implementing the MOX simulation through the MC method and determining the structural, thermodynamic and mechanical properties of stoichiometric U1-yPuyO2 MOX as well as those of pure oxides UO2 and PuO2 missing or poorly known. The second part consist in studying the hypo-stoichiometric U1-yPuyO2-x MOX. We first optimized our own potential, which appeared to be more efficient than the unique potential available in the literature. Next, we calculated several properties of interest of the hypo-stoichiometric U1-yPuyO2-x MOX both outside and inside the miscibility gap. The marks of a possible phase separation in the hypo-stoichiometric MOX U1-yPuyO2-x as well as the demixing limit temperature were highlighted. In order to cover the region of interest of the FBR fuel, the sesquioxide Pu2O3 and the sub-stoichiometric plutonium oxide PuO2 –x were also studied.