Soutenance de thèse de DUMAS Antoine

Résumé de la thèse

Le dioxyde d'uranium utilisé comme combustible nucléaire est non-stœchiométrique en oxygène et ses propriétés viscoplastiques et de diffusion des atomes constitutifs du matériau ont une importance clé vis-à-vis de son comportement en service. Avec d'autres propriétés telles que celles de frittage ou de diffusion des gaz de fission, la cinétique de ces phénomènes dépend fortement de la concentration en défauts cationiques, bien que ceux-ci soient minoritaires. Cette concentration est déterminée par la température et l'activité d'oxygène du solide, ou indifféremment par la pression partielle d'oxygène du gaz en équilibre avec lui (pO2). Nos travaux concernent donc le matériau polycristallin dans son domaine monophasé (UO2+x), à haute température (1300–1700 °C), correspondant à des conditions incidentelles dans les REP. L'objectif de cette étude est l'investigation du lien entre propriétés viscoplastiques et d'auto-diffusion du cation.
Nous développons une méthode pour caractériser le comportement viscoplastique à partir d'essais de compression, d'une analyse de ces essais à l'aide de modèles macroscopiques et d'une analyse de la microstructure post-essai par MEB et EBSD. Aux fortes contraintes, le matériau est le siège de phénomènes de fluage dit « restauration » pour lequel la cinétique de restauration contrôle la vitesse de déformation. La microstructure résultante est caractérisée par la formation de sous-joints de grains, délimitant des sous-grains dont la taille en régime stationnaire est fonction de la contrainte maximale au cours de l'essai. La dépendance de la vitesse de déformation macroscopique à la pO2 suit une loi puissance, dont l'exposant est de l'ordre de 1/6. Cela correspondrait au mouvement d'une bi-lacune uranium-oxygène. Aux faibles contraintes, la vitesse de déformation stationnaire dépend de la taille de grain ce qui indique un mécanisme induit par la diffusion intergranulaire. Sa dépendance à la pO2 est réelle mais difficilement quantifiable.
Afin d'établir un lien avec les propriétés de mobilité du cation, nous mesurons le coefficient d'auto-diffusion de l'uranium à 1500°C dans la même gamme de pO2. Pour ce faire, nous réalisons des expériences d'interdiffusion isotopique entre deux échantillons polycristallins. L'interface, révélée par une méthode de section transverse, est analysée par SIMS. Nos résultats montrent que le coefficient de diffusion intergranulaire de l'uranium est très supérieur à celui de la diffusion en volume. La dépendance de ce dernier à la pO2 indique un mécanisme lié à des lacunes cationiques isolées. En revanche, dans les limites des incertitudes expérimentales, la diffusion intergranulaire ne semble pas être affectée par l'activité d'oxygène.
Ces résultats suggèrent que la diffusion intergranulaire est à l'origine des phénomènes de déformation viscoplastique à faibles contraintes. De la même façon, la très faible valeur du coefficient d'auto-diffusion de l'uranium en volume suggère que le mécanisme de restauration à fortes contraintes est lié à une diffusion accélérée dans des zones du matériau constituant des courts-cricuits de diffusion.
Mots clés : dioxyde d'uranium polycristallin, viscoplasticité, diffusion en volume, diffusion aux joints de grains