Soutenance de thèse de PETROSILLO Giacomo

Résumé de la thèse

Dans les combustibles des réacteurs à eau pressurisée (REP), les produits de fission (PF) sont générés en continu pendant l'irradiation, leur teneur augmentant avec le taux de combustion. Selon leur nature chimique, ils peuvent former des espèces dissoutes, des précipités métalliques ou oxydes, ou des phases liquides ou gazeuses. Leur relâchement du combustible est gouverné par la diffusion, la formation et la migration des bulles de gaz, la fragmentation des joints de grains et le comportement thermochimique, dont l'importance varie selon les conditions de sollicitation. L'évaluation du relâchement des PF est centrale pour la performance et la sûreté du combustible. En fonctionnement normal, le relâchement des gaz rares doit être évalué pour estimer la pression du crayon et la conductance du jeu. En cas de rupture de gaine, les isotopes radioactifs de l'iode et du césium contaminent le réfrigérant primaire. Lors de transitoires incidentels tels que les rampes de puissance, l'interaction mécanique pastille-gaine peut rompre le crayon par corrosion sous contrainte assistée par l'iode, rendant critiques le relâchement de l'iode et son état chimique. En conditions d'accident grave, les hautes températures et l'oxydation du combustible étendent le relâchement aux espèces semi- et faiblement volatiles, fortement influencées par l'environnement thermochimique, faisant du terme source un enjeu de sûreté majeur. Malgré d'importants efforts, un cadre unifié pour le relâchement des PF radioactifs couvrant l'ensemble des conditions fait encore défaut. Les modèles mécanistes pour conditions normales et incidentelles se concentrent sur les gaz rares et quelques volatils sous forme stable, tandis que les simulations d'accident grave reposent sur des approches plus simples ; des avancées récentes ont toutefois démontré l'importance de la thermochimie des PF pour les espèces semi- et faiblement volatiles. Cette thèse améliore la modélisation du relâchement des PF dans le code PLEIADES/ALCYONE en couplant le modèle MARGARET Active Fission Products à des calculs d'équilibre thermodynamique (OpenCalphad et base de données TAF-ID). Cela permet de simuler les isotopes inertes et chimiquement actifs, en incluant l'effet de la thermochimie sur la cinétique de relâchement. Un mécanisme de transport des bulles fondé sur la montée des dislocations a aussi été implémenté pour décrire la migration intragranulaire en conditions d'accident grave (recuit), où les modèles classiques ne reproduisent pas le relâchement observé expérimentalement. Le modèle développé est validé sur un essai de rampe de puissance, des essais de type LOCA et des essais d'accident grave du programme VERCORS. Lors de la rampe de puissance, le modèle reproduit l'ordre de grandeur des relâchements des gaz rares et des PF volatils, le relâchement réduit de I, Cs et Te dû à leur volatilité thermodépendante, ainsi que le relâchement négligeable des éléments semi-volatils et non volatils. En conditions LOCA (deux essais de recuit sur combustible à haut taux de combustion), où le relâchement est piloté surtout par la fracturation des joints de grains, le modèle reproduit bien le relâchement du 85Kr inerte. Pour le 137Cs, le relâchement final est reproduit mais pas sa cinétique, l'hypothèse d'équilibre local indiquant la nécessité d'une cinétique d'évaporation hors équilibre. Lors des essais d'accident grave, le modèle reproduit bien le relâchement des gaz de fission et des PF volatils, tandis que la thermochimie est essentielle pour les espèces semi-volatiles telles que Mo et Ba, dont le relâchement est sensible à l'environnement chimique et aux interactions PF-gaine. Ce travail démontre que le modèle proposé, s'appuyant sur la thermochimie, peut être appliqué dans différents domaines, depuis les irradiations de base et les rampes de puissance jusqu'aux séquences accidentelles.